ФАЗОВЫЙ ПЕРЕХОД ПЕРВОГО РОДА В ГАЗЕ РЕЗОНАНСНО ВОЗБУЖДЕННЫХ РИДБЕРГОВСКИХ АТОМОВ | Опубликовать статью РИНЦ

ФАЗОВЫЙ ПЕРЕХОД ПЕРВОГО РОДА В ГАЗЕ РЕЗОНАНСНО ВОЗБУЖДЕННЫХ РИДБЕРГОВСКИХ АТОМОВ

Научная статья

Бронин С.Я.¹, Зеленер Б.Б.², Зеленер Б.В.^3, *, Клярфельд А.Б.⁴

^{1, 2, 3, 4} Объединенный институт высоких температур РАН, Москва, Россия;

² Национальный исследовательский университет – Московский энергетический институт, Москва, Россия

² Национальный исследовательский университет – Московский инженерно-физический институт, Москва, Россия

* Корреспондирующий автор (bzelener[at]mail.ru)

Аннотация

В работе методом Монте Карло в NVT ансамбле рассчитано уравнение состояния модели газа резонансно возбужденных ридберговских атомов. Рассмотрены варианты систем с произвольно и одинаково ориентированными дипольными моментами. В обоих случаях определены критические параметры фазового перехода и бинодаль. Критические температуры в обоих вариантах практически совпадают. Однако критическая плотность для одинаково ориентированных диполей в 20 раз меньше. Показано, что специфической особенностью фазового перехода в дипольных системах является отсутствие пространственного расслоения в области сосуществования плотной и разреженной фаз, что обусловлено топологическими особенностями кластеров плотной фазы. Определены области параметров для экспериментального наблюдения самоорганизации ультрахолодных ридберговских атомов на существующих экспериментальных стендах. Обнаруженная самоорганизация атомов резонансно возбужденного газа в виде цепочек открывает новые возможности для создания квантовых компьютеров на ридберговских атомах.

Ключевые слова: дипольное взаимодействие, ридберговские атомы, фазовые переходы.

PHASE TRANSITION OF THE FIRST CLASS IN GAS OF RESONANTLY ACTIVATED RYDBERG ATOMS

Research article

Bronin S. Ya.¹, Zelener B. B.², Zelener B. V.^3, *, Klyarfeld A. B.⁴

^{1, 2, 3, 4} Joint Institute for High Temperatures RAS, Moscow, Russia

² National Research University – Moscow Power Engineering Institute, Moscow, Russia,

² National Research University – Moscow Engineering Physics Institute, Moscow, Russia

* Corresponding author (bzelener[at]mail.ru)

Abstract

The equation of the state of the gas model of resonantly activated Rydberg atoms was calculated in the work with the help of the Monte Carlo method in the NVT ensemble. Variants of systems with arbitrarily and equally oriented dipole moments are considered. In both cases, critical parameters of the phase transition as well as binodal are determined. Critical temperatures almost coincide in both variants. However, the critical density for equally oriented dipoles is 20 times lower. It is shown that a specific feature of the phase transition in dipole systems is the absence of spatial separation in the region of the coexistence of dense and rarefied phases, which is due to the topological features of clusters of the dense phase. The parameters for the experimental observation of the self-organization of ultra-cold Rydberg atoms on the existing experimental stands are determined. The discovered self-organization of atoms in resonantly activated gas in the form of chains opens up new possibilities for creating quantum computers on Rydberg atoms.

Keywords: dipole interaction, Rydberg atoms, phase transitions.

Введение

Среды с дипольным взаимодействием между частицами с произвольно ориентированными диполями, интенсивно исследуются экспериментальными и численными методами. В основном внимание уделяется изучению поведения ферромагнитных материалов в немагнитных жидкостях. Выполненные исследования демонстрируют наличие фазового перехода 1-го рода в таких системах.

В то же время существуют другие среды, в которых существенно взаимодействие электрических диполей. Такими, в том числе, являются газы резонансно возбужденных атомов (например, среда газовых лазеров). Впервые влияние взаимодействия диполей на свойства этих газов обсуждалось в работах [8], [9] еще в 1968 году. Там же на основании оценки второго вириального коэффициента, учитывающего это взаимодействие, был предсказан фазовый переход первого рода. Проверить экспериментально эти предсказания в то время было затруднительно, так как создание сред с параметрами по оценкам [8], [9] было проблематично.

Однако в последние годы появилось много экспериментальных работ, в которых изучаются ультра-холодные газы, состоящие из атомов щелочных металлов, резонансно возбужденных на водородоподобные квазиклассические уровни. Так называемые ридберговские газы, характеризуются сильным дипольным взаимодействием, так как высокие ридберговские состояния электрона в атоме обладают большим электрическим дипольным моментом. Так как ультрахолодные ридберговские газы чрезвычайно разрежены, то диполь-дипольное взаимодействие превышает все другие виды взаимодействия между атомами. В этом смысле эти газы являются идеальной моделью для изучения влияния диполь-дипольного взаимодействия на свойства систем из резонансно возбужденных атомов.

В отличие от ферромагнитных систем частиц газы резонансно возбужденных атомов являются неравновесной средой. В них непрерывно появляются и исчезают возбужденные состояния атомов. Исчезают за счет процессов распада, а появляются за счет непрерывного источника энергии (например, непрерывного или квази-непрерывного монохроматического источника лазерного излучения). Время жизни высоко возбужденных ридберговских состояний c главным квантовым числом ~100 составляет ~10^-3 с. Тем не менее, можно говорить о стационарном состоянии газа с определенной температурой и плотностью. Температура газа совпадает с температурой невозбужденного газа, а плотность определяется мощностью источника энергии и вероятностью возбуждения атома на заданный уровень.

Ультрахолодные ридберговские газы помимо прочего интересны тем, что дают возможность создания системы одинаково ориентированных диполей. Такая возможность возникает при наложении электрического поля. В отсутствие поля коэффициент поглощения представляет собой узкую спектральную линию, соответствующую переходу в состояние с определенным орбитальным моментом, например переход 3P→nD в литии (n – главное квантовое число). В присутствии электрического поля формируется система штарковских уровней, причем резонансное излучение может быть поглощено с переходом на каждый из них. Это становиться возможным благодаря тому, что в разложении каждого из этих состояний по сферическим функциям присутствует сферическая функция состояния nD. В результате вместо одиночной спектральной линии формируется широкая полоса образованная большим числом перекрывающихся спектральных линий. Особенностью этих состояний является наличие у них собственного дипольного момента в направлении поля и меняющегося от значения –d₀ до d₀ при изменении частоты резонансного излучения от левого края полосы до правого (, e – заряд электрона, a₀ – радиус Бора). На рис. 1 показан коэффициент поглощения полосы и значения d/d₀  для перехода 3P→82D и E = 12 мВ/см в литии. Приведенные значения коэффициента поглощения и дипольного момента являются результатом стандартного расчета штарковского эффекта. При больших n или больших значения поля, как в случае, представленном на рис. 1, система штарковских уровней повторяет структуру уровней атома водорода [17]. Эта особенность штарковского спектра позволяет создавать систему дипольных частиц с заданным распределением вероятности различных значений дипольного момента, для чего нужно сформировать необходимое распределение интенсивности излучения по частоте в пределах полосы. В частности можно сформировать систему одинаково ориентированных диполей либо против поля, при излучении, локализованном у левого края полосы, либо по полю, если у правого края.

Рис. 1 – Кривая линия – коэффициент поглощения резонансного излучения, соответствующего полосе из 204 перекрывающихся спектральных линий для перехода 3P_3/2 – nD, n=70 [15]: Прямая – дипольный момент компоненты полосы, соответствующий максимальному значению . Ноль на оси X соответствует водородному уровню n=70

 

Интерес представляет вариант, при котором формируется дипольный момент атома, ориентированный против поля (левое крыло полосы где d/d₀ <0), поскольку в этом случае вторичное поле, порожденное системой диполей, совпадает по направлению с начальным и не меняет ни величины ни направления наведенных диполей.

Физическая модель

В настоящей работе представлены расчеты методом Монте Карло области фазового перехода системы частиц с дипольным взаимодействием. Расчеты выполнены как для системы изотропно ориентированных диполей, так и для системы одинаково ориентированных диполей, с тем, чтобы можно было оценить различия фазовых переходов в этих двух случаях.

Рассматривается система частиц с парным потенциалом взаимодействия типа:

   (1)

где – сферически симметричный потенциал, соответствующий короткодействующим силам отталкивания,  – дипольные моменты частиц. Величины дипольных моментов одинаковы и равны d₀. Выбор в качестве U_s(r) потенциала hard sphere или какого-то варианта soft sphere не меняет качественной картины. Потенциал U_s(r) был выбран таким же, как в работе [18]:

   (2)

где а определяет расстояние r₀ до главного минимума потенциала U(r), равного: .

Этот минимум достигается, когда направления диполей совпадают и оба они параллельны вектору r₁₂ (конфигурация head-to-tail). Другой локальный минимум потенциала, равный  достигается на расстоянии  с противоположно направленными дипольными моментами, перпендикулярными вектору r₁₂ (реализуется только в системе произвольно ориентированных диполей). Безразмерные температура τ, плотность ρ и давление p определяются соотношениями:

В обоих случаях исследуется область параметров вблизи предполагаемой критической точки фазового перехода 1-го рода. Применение метода Монте-Карло в NVT ансамбле обеспечивает наибольшую точность при фиксированном компьютерном ресурсе, в сравнении с другими: Gibbs ensemble, Grand canonical, NPT, которые обычно используются при исследовании дипольных систем вблизи критической точки. Этот метод не применим в случае, когда пространственная однородность нарушается фазовым расслоением, как это имеет место для обычного перехода газ – жидкость. В этом случае в силу сферического характера потенциала межчастичного взаимодействия элементы конденсированной фазы представляют собой плотные трехмерные образования с некоторым объемом v и площадью поверхности S_˜v^2/3. Минимизация суммарной энергии поверхностного натяжения и, следовательно, суммарной поверхности, приводит к консолидации конденсированной фазы в изолированное от газовой фазы пространственное образование. Рассматриваемая здесь дипольная система отличается несферическим характером потенциала, благодаря чему образуются не объемные, а линейные комплексы – цепочки диполей, выстроенных head-to-tail. В плотной фазе внутренние звенья таких цепочек с противоположно направленными дипольными моментами могут соединяться друг с другом, образуя сложные фрактальные образования (networks) малой размерности [19], [20], которые не обнаруживают стремления к пространственному отделению от разреженной фазы. Эта особенность дипольных систем обуславливает пространственную однородность в области сосуществования двух фаз.

Расчеты выполнены для N=2000 частиц в кубическом объеме с периодическими граничными условиями. При таком количестве частиц, как показали расчеты с использованием процедуры Эвальда [21], можно не учитывать взаимодействие основной ячейки с удаленными, влияние которых остается в пределах 1%.

Результаты расчетов

Результатами расчетов являются значения давления р:

   (3)

где  

На рис. 2 представлены результаты расчетов изотерм для системы одинаково ориентированных диполей. Надо отметить, что для расчета каждого значения приведенного объема реализовывались марковские цепи в несколько миллиардов шагов. Расстояние между точками представлено на графике. Это позволило достаточно точно определить для каждой изотермы границы левой и правой устойчивой ветви, в которых совпадают значения давления. Пунктирные кривые демонстрируют неопределенность расчетов в двухфазной области. Через точки границ устойчивых ветвей изотерм была проведена бинодаль. В результате удалось определить критические параметры.

Отметим, что влияние электрического поля отдаленных ячеек на основную не существенно, так как его ориентация совпадает с начальной ориентацией диполей и влияет только на внутреннюю энергию ридберговских атомов, не изменяя величины и направления их дипольных моментов.

Рис. 2 – Зависимость давления от приведенного объема  в системе одинаково ориентированных диполей для шести значений температуры (сверху вниз): τ=0.053, 0.052, 0.0515, 0.0505, 0.049, 0.045. Горизонтальные участки – линии сосуществования фаз. Нижняя кривая – бинодаль

Если критическое значение температуры может быть определено достаточно точно: , критическое значение приведенного объема определяется менее точно, поскольку она фиксируется положением точки перегиба на критической изотерме. Данные расчетов позволяют ее оценить как .

Такие же расчеты с тем же числом N=2000 частиц были выполнены для системы изотропно ориентированных диполей. Критическая температура в этом случае почти такая же, как и в предыдущем: , тогда как критическое значение плотности в 20 раз больше: , то есть фазовый переход в системе изотропно ориентированных диполей возникает в гораздо более плотной среде при тех же примерно значениях безразмерной температуры. Полученные значения близки к результатам работы [6]: .

В системе ориентированных диполей парный потенциал имеет только один локальный минимум, достигаемый в конфигурации head-to-tail. По этой причине вместо большого разнообразия кластеров конденсированного состояния остаются только линейные цепочки, ориентированные так же, как сами диполи. Очевидно, что при этом пространственная консолидация линейных цепочек и, соответственно, пространственное разделение фаз, невозможны, так как между ними действуют силы отталкивания как между диполями одинаковой ориентации. На рис. 3 представлен фрагмент такой цепочки, состоящий из 13 звеньев в проекции на плоскости (X, Z). В качестве единицы длины здесь выбрано расстояние r₀  до главного минимума потенциала. Так же выглядит проекция на плоскость (Y, Z). Видно, что длина каждого звена почти в точности равна r₀.

Рис. 3 – Проекция фрагмента линейной цепочки на плоскость (X, Z). Координаты отнесены к расстоянию до минимума парного потенциала 

Обсуждение

На основании полученных фазовых диаграмм для двух вариантов моделей газа резонансно возбужденных атомов можно рассчитать область параметров, где можно было бы сейчас наблюдать в эксперименте различные фазы расслоения таких газов. Плотность и температура соответствующая критическим значениям газа ридберговских атомов в случае одинаково ориентированных диполей с главным квантовым числом n = 100 составляет 10⁸ см^-3 и 1 K. В этом случае параметры газов ультрахолодных ридберговских атомов 10^-3 K, 10⁶ – 10⁹ см^-3, изучаемых на современных экспериментальных стендах, находятся глубоко внизу на диаграмме состояний в межфазной области. В межфазной области, наряду с отдельными частицами, существуют цепочки диполей. Причем, чем ближе к левому краю бинодали, тем их становится больше, и они будут длиннее.

Как было сказано выше, в последние годы интенсивно ведутся исследования ультрахолодных ридберговских газов, в том числе параметров диполь-дипольного взаимодействия. В этих экспериментах удалось получить картину пространственного расположения, ридберговских атомов и определить расстояние между ними в зависимости от главного квантового числа. Надо отметить, что оно совпадает со значением расстояния минимума потенциала, использованного нами при расчете уравнения состояния методом Монте-Карло. В [15] при изучении Li⁷, было показано, что в МОЛ существует слабое электрическое поле ~ 10-12 мВ/см. За счет поля резонансные линии высоких ридберговских состояний превращаются в полосы как на рис. 1. Поэтому возникает возможность в рамках подобного эксперимента наблюдать расслоение фаз газа ридберговских атомов, используя методики пространственной визуализации.

Обнаруженная самоорганизация атомов резонансно возбужденного газа в виде цепочек открывает новые возможности для создания квантовых компьютеров на ридберговских атомах.

Финансирование Работа поддержана Программой фундаментальных исследований Президиума Российской академии Наук «Исследование вещества в экстремальных состояниях» под руководством академика Фортова В.Е.	Funding This work was supported by the Basic Research Program of the Presidium of the Russian Academy of Sciences “Study of Substance in Extreme States” under the supervision of Academician Fortov V.Ye.
Конфликт интересов Не указан.	Conflict of Interest None declared.